近日，国际知名地学期刊《Journal of Geophysical Research: Oceans》以“Forward and reverse weathering drive sedimentary porewater carbon cycling across contrasting diagenetic regimes in a large river estuary”为题，在线发表了海洋地质全国重点实验室博士后陈源清及其合作者的最新研究成果。该研究通过对长江口泥质区两个具有显著差异的沉积环境开展系统的孔隙水地球化学、同位素示踪及固相沉积物分析，结合地球化学模拟与通量计算，定量揭示了风化（forward weathering）与反风化（reverse weathering）在大型河流河口沉积物碳循环中的协同调控作用。
大型河流主导的陆架边缘海是全球碳循环的关键枢纽，每年约有80%的陆源颗粒有机碳在此沉积埋藏。在早期成岩过程中，有机质矿化产生的溶解无机碳（DIC）究竟是被封存于沉积物中，还是释放进入上覆水体，直接关系到边缘海的碳源汇格局。以往研究多聚焦于有机硫酸盐还原（OSR）和甲烷厌氧氧化（AOM）对孔隙水碱度和DIC的贡献，然而，硅酸盐矿物的风化（消耗CO₂、释放碱度）与反风化（消耗碱度、释放CO₂）在该过程中的角色长期未受到足够重视，相关的定量评估尤为匮乏。
图1. 研究区两个站位（A2和A3）孔隙水剖面分布特征
该研究选取长江口泥质区的两个典型站位进行对比分析：A2站受浅层气驱动的古淡水入侵影响，孔隙水氯离子浓度随深度呈线性降低；A3站则代表内陆架稳定沉积环境。通过对比两站位的孔隙水剖面（图1），研究发现，在硫酸盐-甲烷过渡带（SMT）之上，反风化作用与自生碳酸盐沉淀共同主导了孔隙水碱度的变化。孔隙水剖面的直接证据表明，在SMT以上区域（尤其在上部约100 cm层段），K⁺浓度相对于海水亏损约2 mM；同时，固相记录显示研究区沉积物K/Al比值（0.31±0.12）显著高于长江颗粒物背景值（0.25±0.02），指示K⁺被固定于自生粘土矿物中。基于上述证据，定量估算进一步揭示，反风化作用在浅层沉积物中构成重要的碱度汇，其消耗通量为18–21 mmol·m⁻²·yr⁻¹，占总碱度（TA）预算的11%–16%。该过程将HCO₃⁻转化为CO₂，导致孔隙水向底水输出的TA/DIC比值发生同等比例降低。
在SMT以下，两个站位呈现出截然不同的成岩特征。A2站受浅层气迁移影响，AOM产生的高碱度环境促进了强烈的自生矿物沉淀，有效消耗了风化作用释放的产物。而在A3站，产甲烷作用产生的酸性环境抑制了自生粘土和碳酸盐的形成，使得NH₄⁺驱动的阳离子交换和风化得以进行。研究进一步揭示，风化是一个重要的DIC中性碱度源，它同时消耗CO₂并生成HCO3-。基于Si(OH)₄向上扩散通量（2.4 mmol·m⁻²·yr⁻¹）的估算表明，风化的碱度贡献约为4.8 mmol·m⁻²·yr⁻¹。虽然这一通量远小于近表层有机质矿化速率，但在深层成岩碳预算（约20–70 mmol·m⁻²·yr⁻¹）中占据不可忽视的比例。
基于上述发现，研究揭示了长江口泥质区两种截然不同的早期成岩模式（图2）。
图2.长江口泥质区两种典型早期成岩模式对比。（A）A2站位：受浅层气迁移影响的成岩作用；（B）A3站位：硫酸盐-甲烷过渡带（SMT）以下以产甲烷作用为主导的成岩过程。
该研究表明，风化与反风化是调控大河河口沉积物孔隙水碳与碱度循环的关键因子。反风化作为碱度汇，通过消耗HCO₃⁻并将其转化为CO₂，降低了孔隙水向海洋输出的TA/DIC比值，这一机制在以往的全球碳收支评估中尚未被充分纳入。与之相对，风化作用通过消耗产甲烷过程生成的CO₂并释放HCO3-，构成深层沉积物中独特的碱度泵。值得关注的是，长江口所揭示的这两种成岩模式并非该区域特有，在亚马逊、刚果、恒河及密西西比等大型河流主导的边缘海，同样可能发育类似机制。这些区域共同具备高陆源活性物质输入、高有机质含量与复杂水动力条件三大要素，为风化与反风化的协同作用提供了理想场所。本研究为更精确地约束全球河流主导边缘海的碳收支平衡及海洋酸化预测，提供了改进的分析框架。
论文第一作者为我室博士后陈源清，通讯作者为吴自军教授。合作者包括同济大学杨守业教授、周哲研究员，以及德国波恩大学Christian März教授。该研究得到了国家自然科学基金的资助。
全文链接：https://doi.org/10.1029/2025JC023802
撰稿人：陈源清